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777盛世国际官网快速冷冻淬灭穆斯堡尔谱光谱学可视化研究CO2电还原中单Cu原子修饰SnS2—小柯机器人—科学网

发布日期:2024-08-26 15:35 浏览次数:

  

777盛世国际官网快速冷冻淬灭穆斯堡尔谱光谱学可视化研究CO2电还原中单Cu原子修饰SnS2—小柯机器人—科学网

  为了获得最佳性能,催化剂的高效设计和工程在很大程度上取决于对反应条件下复杂的催化动力学的深刻理解。

  该文中,研究人员展示了快速冷冻淬灭(RFQ)穆斯堡尔谱作为定量监测电化学CO2还原反应(CO2RR)中铜单原子修饰SnS2(Cu1/SnS2)催化动力学的强大技术。利用新建立的RFQ 119Sn-Mssbauer方法,清楚地确定了CO2RR过程中Cu1/SnS2向Cu1/SnS和Cu1/Sn的动态转变,从而在158 mA cm-2的局部电流密度下777盛世国际官网,甲酸盐生产的法拉第效率非常高(~90.9%)。

  操作拉曼光谱、操作衰减全反射表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)、准原位电子显微镜和准原位X射线光电子能谱(XPS)测量结果表明,Cu1/SnS2中锚定的单个Cu原子可以在CO2RR条件下加速SnS的还原,原位形成Cu1/Sn,有效促进了*CO2-/*OCHO中间体的产生。理论计算进一步支持原位形成的Cu1/Sn作为催化CO2RR的活性位点,这降低了CO2活化和形成*OCHO中间体的能量势垒,从而促进了CO2转化为甲酸盐。

  研究结果深入展示了CO2RR中Sn基催化位点的动态演化,并为设计具有优化催化性能的单原子提供了线索。研究预计RFQ-Mssbauer光谱学将成为一种先进的光谱技术,能够真正可视化各种反应系统中的催化动力学。

  JACS:《美国化学会志》,创刊于1879年。隶属于美国化学会,最新IF:16.383

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